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长三角研究院非晶合金催化剂设计研究成果在《先进材料》杂志刊发
2022-10-13 13:17  

近日,西北工业大学长三角研究院清洁能源研究中心李睿副教授在非贵金属非晶合金电解水催化电极材料方面研究取得重要进展,研究成果以“Boosting oxygen-evolving activity via atom-stepped interfaces architected with kinetic frustration”为题,在《Advanced Materials》(先进材料,影响因子:32.086)在线发表。原文链接:https://doi.org/10.1002/adma.202206890

 

 

电解水制氢的能量转换效率受限于阳极析氧反应(OER)的高过电势,贵金属Ir/Ru的氧化物被认为是最好的OER催化剂,但高成本限制了它们的大规模商业化应用。以Fe和Ni为基础的3d过渡族金属表现出了良好的OER性能,具备成为高效OER催化剂的应用潜力,然而其本征活性仍低于贵金属。目前过渡族金属催化剂活性改善途径主要集中在通过结构纳米化、构建高活性原子界面来增加活性位点,改善电子结构,但这些方法大都基于湿化学合成,步骤复杂,同时原子尺度结构也不易精确调控。所以探索新颖、便捷的途径开发低成本高效OER催化剂仍是一个关键挑战。

基于此,李睿副教授联合北京科技大学吕昭平教授、刘雄军教授,香港理工大学K.C. Chan教授等人利用非晶合金过冷液体在凝固过程中的动力学阻挫效应,将具有高活性的原子台阶在纳米晶和非晶基体界面处冻结,获得了具有高性能的自支撑Fe-Ni-B非晶合金复合OER催化电极材料。作者认为这种基于物理冶金思路的原子尺度台阶界面结构设计为进一步开发用于电化学催化反应的金属合金催化剂开辟了一条新道路。

 

 

本论文亮点在于:

(1)基于冷速调控密排结构原子台阶界面:通过控制Fe-Ni-B合金熔体在凝固过程中的冷却速度,可以在非晶基体中原位析出5-10nm的FeNi3固溶体纳米晶,该纳米晶/非晶复合界面呈现出沿密排方向的锯齿状原子台阶形貌。研究结果显示该原子台阶可以在较宽范围的合金成分和冷却速度下进行调控,呈现出该结构制备的简易性。

(2)原子台阶冻结机制:利用Fe-Ni-B合金的高玻璃形成能力和快速冷却过程中的动力学阻挫效应,形核纳米晶在晶粒长大过程中的表面原子扩散因非晶熔体粘度急剧升高(2-3个数量级)被抑制,初生的高能原子台阶得以保留并冻结,而无需为了降低表面能形成平滑密排低能面。

(3)原子台阶界面赋予高效OER性能:得益于原子台阶界面活性位点的低配位环境及电子结构优化,OER催化过程决策步骤(*O→*OOH)的能垒明显降低,该Fe-Ni-B非晶复合材料催化剂表现出优异的OER活性(过电位:214 mV@10 mA cm-2;塔菲尔斜率:31.4 mV/dec);同时非晶基体结构的限域效应(confinement effect)也有效抑制了活性原子在电催化反应过程中的迁移和扩散,稳定台阶界面结构,表现出持续的高活性。

该论文提出了一种新颖、便捷、有效的用于改善低成本合金催化剂OER性能的方法。该研究基于物理冶金思路,利用过冷熔体凝固动力学特性实现原子界面的精细结构调控。该策略也可以拓展到其他非晶合金体系,为开发适于规模商业化应用的催化电极提供可靠材料备选。

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